Το Κολλέγιο Αθηνών ιδρύθηκε το 1925 από μια ομάδα φωτισμένων Ελλήνων και όραμα των ιδρυτών -που πραγματώθηκε από τα πρώτα χρόνια λειτουργίας του Κολλεγίου- ήταν η δημιουργία ενός σχολείου, όπου "αρμονικά θα αναπτύσσονται οι πνευματικές, οι ηθικές και σωματικές δυνάμεις των μαθητών και ιδιαίτερα ο χαρακτήρας τους" μέσω του εμπλουτισμού του ισχύοντος εκπαιδευτικού συστήματος "με σύγχρονες μεθόδους μορφώσεως, προσαρμοσμένες στην ιστορία, στην παράδοση, στην ψυχολογία και στις εθνικές ανάγκες της χώρας".
Το 1980 δημιουργήθηκε το αδελφό σχολείο Κολλέγιο Ψυχικού με τις ίδιες αρχές, την ίδια εκπαιδευτική φιλοσοφία, όπως το Κολλέγιο Αθηνών. Και τα δύο σχολεία ανήκουν στο Ελληνοαμερικανικόν Εκπαιδευτικόν Ίδρυμα, σωματείο μη κερδοσκοπικό, οι εγκαταστάσεις του οποίου βρίσκονται στο Ψυχικό (Παιδικός Σταθμός, Νηπιαγωγείο, δύο μονάδες Γυμνάσιων δύο μονάδες Λυκείων International Baccalaureate) και στην Κάντζα Αττικής (δύο Δημοτικά σχολεία: Μποδοσάκειο και Λάτσειο).
Στα Σχολεία του Κολλεγίου Αθηνών εγκαταστάθηκε η ολοκληρωμένη πλατφόρμα SIMPLE. Εφαρμόστηκαν όλα τα καινοτομικά modules του Simple για την επικοινωνία και τη συνεργασία γονέων και μαθητών και αναπτύχθηκαν εξειδικευμένες εφαρμογές που ζήτησε η διοίκηση του HAEF για να καλυφτούν ειδικότερες ανάγκες του Οργανισμού.